含Co纳米复合金属氧化物的制备及催化性能研究
摘 要
本论文主要研究了含Co纳米复合金属氧化物的制备及其对高氯酸铵(AP)热分解的催化性能。以Co/Ni/Fe类水滑石为前驱体,经高温焙烧制得Co/Ni/Fe纳米复合金属氧化物,采用X射线粉末衍射(XRD)、热重分析(TGA)和透射电镜(TEM)对其结构、热稳定性及形貌进行了表征,并通过差示量热扫描分析(DSC)和TGA研究了含Co纳米复合金属氧化物对AP热分解的催化性能。
XRD、TGA和TEM分析结果表明,Co/Ni/Fe三元类水滑石前驱体的结构完整,晶粒大小均匀,分散良好,在500℃时水滑石分解完成,得到Co/Ni/Fe三元纳米复合金属氧化物催化剂;Co/Ni/Fe三元纳米复合金属氧化物催化剂均具有CoFe2O4和NiFe2O4的结构,样品未发生团聚,分散性好,尺寸在30-40nm范围内,有效的解决了传统纳米催化剂易团聚的问题。DSC和TGA分析结果表明,Co/Ni/Fe纳米复合金属氧化物催化剂均可使AP的高温分解峰不同程度的向低温方向移动,部分样品可使AP的低温分解峰消失,即AP在完成由斜方晶系向立方晶系的晶型转变后,直接进入高温分解。其中,Co5Ni1Fe3水滑石500℃焙烧得到的催化剂效果最好,可使AP的高温分解峰移动至323.1℃,比纯AP(413.8℃)降低了90.7℃。随着Co含量的增加,Co/Ni/Fe纳米复合金属氧化物催化AP的高温分解温度呈逐渐降低趋势;随着焙烧温度的增加,AP高温分解峰基本趋于向高温方向移动的趋势,400-500℃焙烧得到的催化剂催化效果最理想;增加催化剂的添加量,可明显提高催化效果。
本研究为改善固体推进剂的燃速提供了一条可行且有效的途径。含Co纳米金属复合氧化物的加入可以有效降低AP高温热分解的温度,从而进一步改善固体推进剂的燃烧性能。
关键词:高氯酸铵 热分解 催化性能 含Co复合金属氧化物 类水滑石
目 录
摘 要 I
ABSTRACT II
1 绪论 6
1.1 纳米材料简介 6
1.1.1 纳米材料的性能 6
1.1.2 纳米材料的制备方法 8
1.2 以类水滑石为前驱体制备复合氧化物的研究现状 8
1.2.1 水滑石的组成及结构特征 8
1.2.2 类水滑石的制备方法 9
1.2.3 类水滑石衍生的复合氧化物 10
1.3 高氯酸铵(AP)及其热分解 11
1.3.1 高氯酸铵 11
1.3.2 高氯酸铵的热分解 11
1.3.3 AP热分解反应的催化机理 12
1.4 纳米催化剂及在推进剂中的应用研究 12
1.4.1 复合推进剂的主要成分 12
1.4.2 纳米催化剂在推进剂中的应用及进展 12
1.5 本文研究的目的与内容 13
2 Co/Ni/Fe三元类水滑石前驱体的制备及其表征 15
2.1 引言 15
2.2 实验部分 15
2.2.1 Co/Ni/Fe三元类水滑石前驱体的制备 15
2.3 结果与讨论 17
2.3.1 Co/Ni/Fe三元类水滑石前驱体的XRD表征 17
2.3.2 Co/Ni/Fe三元类水滑石前驱体的TGA分析 18
2.3.3 Co/Ni/Fe三元类水滑石前驱体的TEM分析 19
2.4 本章小结 20
3 Co/Ni/Fe三元纳米复合金属氧化物的制备及其催化性能研究 21
3.1 引言 21
3.2 实验部分 21
3.2.1 Co/Ni/Fe三元纳米复合金属氧化物的制备 21
3.2.2 催化剂/AP复合样品的制备与性能表征 22
3.3 结果与讨论 22
3.3.1 Co/Ni/Fe三元纳米复合金属氧化物催化剂的表征 22
3.3.2 纯AP的热分解 24
3.3.3 Co/Ni/Fe三元复合金属氧化物对AP热分解的催化性能 26
3.4本章小结 31
4结论与展望 33
4.1 结论 33
4.2 展望 33
参考文献 34
谢 辞 36