S2O82-ZrO2-SiO2固体酸制备及性能的研究

摘 要：本文采用沉淀-浸渍法，通过改变硅锆原子量比、焙烧温度及焙烧时间三个变量制备一系列S2O82-/ZrO2-SiO2固体超强酸催化剂。通过单因素实验，考察了硅锆原子量比、焙烧温度及焙烧时间对蔗糖制备乙酰丙酸的影响。实验结果显示：随着硅锆比从3增加到5，乙酰丙酸的收率一直降低；随着焙烧温度从500℃升高到600℃，乙酰丙酸的收率开始时降低，到550℃以后升高；随着焙烧时间从2h增加到4h，乙酰丙酸的收率开始时升高，到3h以后降低。采用红外光谱仪及比表面仪对固体酸的结构和比表面积进行表征。实验结果显示:焙烧温度为500℃，焙烧时间为4h，硅锆比为4时，制备的催化剂的比表面积最大，催化活性最高；将该条件下制备的催化剂用于蔗糖及糠的水解反应，乙酰丙酸的收率分别17.4%和0.31%。

关键词：S2O82-/ZrO2-SiO2固体酸；乙酰丙酸；表征

目  录

中文摘要 I

英文摘要 II

目录 III

1  绪论 1

1.1 前言 1

1.2 固体酸的分类 2

1.3 固体酸的应用 2

1.3.1 酯化反应 3

1.3.2 异构化反应 3

1.3.3 烷基化反应 3

1.3.4 脱水反应 4

1.3.5 水合反应 4

1.3.6 环化反应 4

1.3.7 缩合反应 4

1.3.8 选择性硝化反应 4

1.4 固体酸的制备方法 4

1.4.1 含卤素的固体超强酸的制备 4

1.4.2 杂多酸超强酸的制备 5

1.4.3 沸石超强酸的制备 5

1.4.4 Nafion-H固体超强酸的制备 5

1.4.5 SO42-/WxOy型固体超强酸的制备 5

1.5 固体酸的表征技术 7

1.5.1 固体酸的酸性表征 8

1.5.2 固体酸的结构表征 8

1.6 固体酸的失活与再生 9

1.7 本章小结 9

2  实验部分 10

2.1 实验试剂与仪器 10

2.1.1 实验试剂与原料 10

2.1.2 实验仪器 10

2.2 催化剂的制备 11

2.3 固体酸的表征 11

2.3.1 固体酸的红外光谱测定 11

2.3.2 固体酸的比表面(BET)测定 11

2.4 乙酰丙酸的合成与检测 12

2.4.1 蔗糖制备乙酰丙酸 12

2.4.2 生物质制备乙酰丙酸 12

2.4.3 乙酰丙酸的检测 12

3  结果与讨论 13

3.1 固体酸的IR分析 13

3.2 固体酸的比表面分析 15

3.2.1 焙烧温度对比表面的影响 16

3.2.2 焙烧时间对比表面的影响 16

3.2.3 硅锆比对比表面的影响 17

3.3 固体酸的活性分析 17

3.3.1 固体酸焙烧温度对蔗糖水解反应的影响 17

3.3.2 固体酸焙烧时间对蔗糖水解反应的影响 18

3.3.3 固体酸的硅锆比对蔗糖水解反应的影响 19

4  总结与展望 20

致  谢 21

参考文献 22