Salen型镍配合物的合成及催化丙烯齐聚的研究
摘 要:本文以3,5-二叔丁基水杨醛与乙二胺为原料反应合成Salen配体,然后用这种Salen配体与醋酸镍反应生成Salen型镍配合物。反应得到的配合物用红外、紫外以及DSC进行表征。考察了两种Salen型镍配合物催化剂:3,5-二叔丁基水杨醛乙二胺镍与水杨醛乙二胺镍,用于催化剂丙烯齐聚活性。用气相色谱对丙烯齐聚反应的产物进行分析。最后,加入三苯基膦,用紫外光谱研究了配合物/PPh3溶液体系,推测了催化活性中心形成的可能机理。
关键词:丙烯齐聚;Salen型镍配合物;3,5-二叔丁基水杨醛;乙二胺; 三苯基膦;
目 录
中文摘要 I
英文摘要 II
目录 III
1. 绪论 1
1.1 丙烯二聚体系................................................. 1
1.1.1 丙烯二聚催化剂体系的研究意义 1
1.1.2 丙烯二聚催化剂体系的种类............................... 1
1.2.2.1 镍系丙烯二聚催化体系.............................. 1
1.2.2.2 非镍系丙烯二聚催化体系............................ 2
1.2 丙烯二聚反应的机理........................................... 2
1.3 六碳烯烃..................................................... 3
1.4 Salen型镍系催化剂............................................ 4
1.5 课题研究的意义和方向......................................... 5
2.实验部分........................................................... 6
2.1 原料和仪器.................................................... 6
2.1.1 原料和试剂............................................. 6
2.1.2 仪器和设备............................................. 6
2.2 实验步骤...................................................... 7
2.2.1 Salen配体的制备.........................................7
2.2.2 Salen催化剂的制备.......................................8
2.2.3 丙烯齐聚反应........................................... 9
2.3 分析与测试.................................................... 9
2.3.1 配体配合物的红外分析................................... 9
2.3.2 配合物的DSC热性能测试.................................. 9
2.3.3 紫外分析............................................... 9
2.3.4 齐聚物的气相色谱分析................................... 9
3. 结果与讨论....................................................... 10
3.1 配体的分析和表征............................................ 10
3.1.1 配体的红外分析........................................ 10
3.1.2 配体的紫外分析........................................ 11
3.2 配合物的分析和表征.......................................... 11
3.2.1 配合物的红外分析 ..................................... 11
3.2.2 配合物的紫外分析...................................... 12
3.2.3 配合物的DSC热性能分析................................. 13
3.3 丙烯齐聚催化性能的分析...................................... 14
3.4 三苯基膦的加入对催化活性机理影响............................ 15
4. 总结与展望....................................................... 17
致谢 19
参考文献 20